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Attosekunden-Koinzidenz-Spektroskopie

Die Koinzidenzspektroskopie stellt eine sehr leistungsfähige Technik zur Untersuchung der Mehrfachphotoionisation in Atomen sowie der Photoionisations- und Photodissoziationsmechanismen in Molekülen dar. Unser Ziel bildet die Untersuchung elektronischer und nuklearer Dynamiken in kleinen Molekülen angeregt durch einen isolierten Attosekundenpuls oder durch einen Attosekundenpulszug. Die anschließende elektronische und nukleare Dynamik wird mittels eines synchronisierten Infrarotfeldes untersucht. In Koinzidenz arbeitende Photoelektronen- /Photoionspektrometer bieten die Möglichkeit, die verschiedenen Photoionisations- und Photodissoziationskanäle zu entwirren und so eine vollständige Beschreibung der Moleküldynamik nach dem ersten auslösenden Ereignis zu liefern. Darüber hinaus ermöglicht diese Technik, die Dynamiken in verschiedenen Molekülen unter den gleichen experimentellen Bedingungen zu vergleichen. Die erfolgreiche Umsetzung dieser Technik erfordert eine hohe Wiederholrate von Attosekundenquellen.

Poster Säulenveranstaltung 2021

Publikationen:

[1] H. Ahmadi, S. Kellerer, D. Ertel, M. Moioli, M. Reduzzi, P.K. Maroju, A. Jäger, R.N. Shah, J. Lutz, F. Frasetto
Collinear setup for delay control in two-color attosecond measurements
H Ahmadi et al 2020 J. Phys. Photonics 2 024006

Kohärente Steuerung und zeitaufgelöste Experimente an Freie-Elektronen-Lasern

Freie-Elektronen-Laser (FELs), die im extrem ultravioletten (XUV), weichen und harten Röntgenspektralbereich arbeiten, sind einzigartige Einrichtungen zur Untersuchung von Nichtlinearitäten in diesem Bereich sowie zur Durchführung zeitaufgelöster Experimente im Femtosekunden- und sogar Attosekundenbereich.

Der FEL FERMI, welcher bei Elettra in Triest (Italien) in Betrieb ist, bildet den einzigen in diesem Spektralbereich weltweit eingesetzten FEL. Unsere Forschung konzentriert sich auf die Nutzung der einzigartigen Eigenschaften dieses Lasers zur Demonstration von kohärenten Kontrolltechniken im XUV-Spektralbereich [1,2]. Unsere zukünftigen Bemühungen werden sich auf die Erzeugung sowie Charakterisierung von Attosekundenpulszügen unter Verwendung dieser einzigartigen Quelle und auf zeitaufgelöste Experimente auf der Femtosekundenskala konzentrieren [3].

Der European XFEL wurde kürzlich in Hamburg in Betrieb genommen. XFEL ist der größte weltweit operierende Röntgen-FEL. Unsere Forschungsinteressen an dieser einzigartigen Einrichtung konzentrieren sich auf die hohe Wiederholrate (bis zu 27000 Aufnahmen pro Sekunde), welche verschiedene experimentelle Techniken, wie beispielsweise die Koinzidenzmessung sowie die zeitaufgelöste kohärente diffraktive Bildgebung, für die Untersuchung von Atomen und Molekülen unter extremen Bedingungen ermöglicht.

Poster Säulenveranstaltung 2021

Publikationen:

[5] D. You, K. Ueda, E. V. Gryzlova, A. N. Grum-Grzhimailo, M. M. Popova, E. I. Staroselskaya, O. Tugs, Y. Orimo, T. Sato, K. L. Ishikawa, P. A. Carpeggiani, T. Csizmadia, M. Füle, G. Sansone, P. K. Maroju, A. D’Elia, T. Mazza, M. Meyer, C. Callegari, M. Di Fraia, O. Plekan, R. Richter, L. Giannessi, E. Allaria, G. De Ninno, M. Trovò, L. Badano, B. Diviacco, G. Gaio, D. Gauthier, N. Mirian, G. Penco, P. R. Ribič, S. Spampinati, C. Spezzani, K. C. Prince
New Method for Measuring Angle-Resolved Phases in Photoemission
Phys. Rev. X 10, 031070

[4] P. K. Maroju, C. Grazioli, M. Di Fraia, M. Moioli, D. Ertel, H. Ahmadi, O. Plekan, P. Finetti, E. Allaria, L. Giannessi, G. De Ninno, C. Spezzani, G. Penco, S. Spampinati, A. Demidovich, M. B. Danailov, R. Borghes, G. Kourousias, C. E. Sanches Dos Reis, F. Billé, A. A. Lutman, R. J. Squibb, R. Feifel, P. Carpeggiani, M. Reduzzi, T. Mazza, M. Meyer, S. Bengtsson, N. Ibrakovic, E. R. Simpson, J. Mauritsson, T. Csizmadia, M. Dumergue, S. Kühn, H. N. Gopalakrishna, D. You, K. Ueda, M. Labeye, J. Egebjerg Bækhøj, K. J. Schafer, E. V. Gryzlova, A. N. Grum-Grzhimailo, K. C. Prince, C. Callegari, G. Sansone
Attosecond pulse shaping using a seeded free-electron laser
Nature, 578(7795), 386-391

[3] D. Iablonskyi, K. Ueda, K. L. Ishikawa, A. S. Kheifets, P. Carpeggiani, M. Reduzzi, H. Ahmadi, A. Comby, G. Sansone, T. Csizmadia, S. Kuehn, E. Ovcharenko, T. Mazza, M. Meyer, A. Fischer, C. Callegari, O. Plekan, P. Finetti, E. Allaria, E. Ferrari, E. Roussel, D. Gauthier, L. Giannessi, K. C. Prince
Observation and Control of Laser-Enabled Auger Decay
Phys. Rev. Lett. 119, 073203

[2] D. Iablonskyi, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Takanashi, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, M. Negro, F. Calegari, A. Trabattoni, M. C. Castrovilli, D. Faccialà, Y. Ovcharenko, T. Möller, M. Mudrich, F. Stienkemeier, M. Coreno, M. Alagia, B. Schütte, N. Berrah, A. I. Kuleff, G. Jabbari, C. Callegari, O. Plekan, P. Finetti, C. Spezzani, E. Ferrari, E. Allaria, G. Penco, C. Serpico, G. De Ninno, I. Nikolov, B. Diviacco, S. Di Mitri, L. Giannessi, K. C. Prince, K. Ueda
Slow Interatomic Coulombic Decay of Multiply Excited Neon Clusters
Phys. Rev. Lett. 117, 276806

[1] K.C. Prince, E. Allaria, C. Callegari, R. Cucini, G. De Ninno, S. Die Mitri, B. Diviacco, E. Ferrari, P. Finetti, D. Gauthier, L. Giannessi, N. Mahne, G. Penco, O. Plekan, L. Raimondi, P. Rebernik, E. Roussel, C. Svetina, M. Trovò, M. Zangrando, M. Negro, P. Carpeggiani, M. Reduzzi, G. Sansone, A.N. Grum-Grzhimailo, E.V. Gryzlova, S.I. Strakhova, K. Bartschat, N. Douguet, J. Venzke, D. Iablonskyi, Y. Kumagai, T. Takanashi, K. Ueda, A. Fischer, M. Coreno, F. Stienkemeier, Y. Ovcharenko, T. Mazza, M. Meyer
Coherent Control with a short-wavelength free-electron laser
Nature Photonics volume 10, pages176–179(2016)

Ultraschnelle zeitaufgelöste elektronische Dynamik in Atomen, Molekülen und Clustern

Die Untersuchung der elektronischen Dynamik in Atomen und Molekülen ist eines der Hauptziele der Attosekundenforschung [1]. Eine kohärente elektronische Dynamik in diesen Systemen kann entweder durch einen Attosekundenpuls im XUV- oder weichen Röntgenbereich oder durch einen Infrarotimpuls mit wenigen Zyklen ausgelöst werden. Ein zweiter Puls (in der Regel ein synchronisiertes Infrarotfeld) wird verwendet, um Momentaufnahmen des Systems mit variabler Verzögerung zu erstellen. In Zusammenarbeit mit den anderen Gruppen des physikalischen Instituts (AG Stienkemeier und von Issendorff) wollen wir die elektronische Dynamik untersuchen, die durch die Absorption von XUV-Photonen aus einem Attosekundenpuls ausgelöst wird. Verschiedene experimentelle Techniken wie transiente Absorption [2], Geschwindigkeitskartendarstellung und Photoionenspektroskopie [3] werden in den Experimenten eingesetzt.

Publikationen:

[3] M Reduzzi, W-C Chu, C Feng, A Dubrouil, J Hummert, F Calegari, F Frassetto, L Poletto, O Kornilov, M Nisoli, C-D Lin, G Sansone
Observation of autoionization dynamics and sub-cycle quantum beating in electronic molecular wave packets
M Reduzzi et al 2016 J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 49 065102

[2] M. Reduzzi, J. Hummert, A. Dubrouil, F. Calegari, M. Nisoli, F. Frassetto, L. Poletto, S. Chen, M. Wu, M. B. Gaarde, K. Schafer, G. Sansone
Polarization control of absorption of virtual dressed states in helium
Phys. Rev. A 92, 033408

[1] F. Lépine, G. Sansone, Marc J.J. Vrakking
Molecular applications of attosecond laser pulses
Chemical Physics Letters, Volume 578, 2013, Pages 1-14

Attosekunden- und Femtosekundenmesstechnik

Wir entwickeln neue Techniken zur zeitlichen Charakterisierung von Femtosekunden- und Attosekundenpulsen. Unsere Arbeit basiert in der Regel auf der Entwicklung und Implementierung von numerischen Codes, die auf der Lösung der zeitabhängigen Schrödinger-Gleichung beruhen, um physikalische Effekte zu simulieren, die den Zugang zu bestimmten Parametern eines Attosekundenpulses ermöglichen (z.B. dessen Träger-Einhüllenden-Phase [1]). Basierend auf der Starkfeld-Näherung entwickeln wir auch neue Modelle und Simulationen zur Validierung innovativer Methoden zur Rekonstruktion der Amplitude und Phase von Attosekunden-Wellenformen.

Kürzlich haben wir eine neuartige Technik zur vollständigen zeitlichen Rekonstruktion von Pulsen weniger Zyklen im sichtbaren und nahen Infrarot-Spektralbereich demonstriert [2,3]. Die Technik basiert auf dem Rekollisionsprozess, der für den Prozess der Oberwellenerzeugung höherer Ordnung verantwortlich ist. In Kombination mit der räumlichen XUV-Interferometrie bietet diese Technik die einzigartige Möglichkeit, Pulse mit einer Energie von einigen zehn nJ zu rekonstruieren. Wir planen, diese Technik für die vollständige Rekonstruktion von sichtbaren schwachen optischen Pulsen nach deren Wechselwirkung mit Materialien (z.B. Oberflächen) anzuwenden. Die vollständige Rekonstruktion des elektrischen Feldes sollte Informationen über die elektronische Dynamik in der Probe liefern.

Poster Säulenveranstaltung 2021

Publikationen:

[3] P. A. Carpeggiani, M. Reduzzi, A. Comby, H. Ahmadi, S. Kühn, F. Frassetto, L. Poletto, D. Hoff, J. Ullrich, C. D. Schröter, R. Moshammer, G. G. Paulus, G. Sansone
Attosecond electronic recollision as field detector
P A Carpeggiani et al 2018 J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 51 104004

[2] P. Carpeggiani, M. Reduzzi, A. Comby, H. Ahmadi, S. Kühn, F. Calegari, M. Nisoli, F. Frasetto, L. Poletto, D. Hoff, J. Ullricht, C. D. Schröter, R. Moshammer, G. G. Paulus, G. Sansone
Vectorial optical field reconstruction by attosecond spatial interferometry
Nature Photonics volume 11, pages383–389(2017)

[1] C. Liu, M. Reduzzi, A. Trabattoni, A. Sunilkumar, A. Dubrouil, F. Calegari, M. Nisoli, G. Sansone
Carrier-Envelope Phase Effects of a Single Attosecond Pulse in Two-Color Photoionization
Phys. Rev. Lett. 111, 123901

 
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Projekte

	Phasenmodulierte Erzeugung hoher Harmonischer Beginn/Ende des Projekts: 01.11.2019 - 31.10.2022 Gefördert von der DFG. Kohärente nichtlineare Spektroskopie ist ein mächtiges Werkzeug, um die ultraschnelle Dynamik und Struktur von komplexen Quantensystemen zu untersuchen und wird häufig im gesamten Infrarot- und sichtbaren Spektrum eingesetzt. Das Hauptziel dieses Projekts ist die Demonstration kohärenter Spektroskopietechniken im extrem ultravioletten (XUV) Bereich (für Wellenlängen von 10 – 200 nm).  In diesem Energiebereich können bewährte Techniken wie Phasenmodulation nicht direkt angewandt werden, da geeignete Materialien für die Modulation der Phase oder Amplitude von XUV-Pulsen fehlen. Um dieses Problem zu umgehen, werden wir phasenmodulierte Femtosekundenpulse im sichtbaren und nahen Infrafotbereich kombinieren, die für den Prozess zur Erzeugung Harmonischer höherer Ordnung in Gasen verwendet werden. Durch diesen Ansatz wird die Phasenmodulation auf die Harmonischen im XUV-Spektralbereich übertragen und dadurch die Umsetzung von kohärenten Spektroskopietechniken auch in diesem neuen Bereich ermöglicht. Das Projekt wird die sich gegenseitig ergänzenden Fachkompetenzen und Synergien zwischen den Gruppen von Prof. Stienkemeier (kohärente Spektroskopie) und Prof. Sansone (Erzeugung Harmonischer höherer Ordnung und XUV-Spektroskopie) nutzen.
	Untersuchung der korrelierten elektronischen Dynamik mit Attosekunden Pulsen Beginn/Ende des Projekts: 01.07.2019 - 30.06.2022 Gefördert vom BMBF. Im vergangenen Jahr hat die Extreme Light Infrastructure Attosecond Light Pulse Source (ELI-ALPS) in Szeged Ungarn ihren Betrieb aufgenommen. Intensive Attosekundenpulszüge und isolierte Attosekundenpulse werden durch Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung unter Verwendung einzigartiger Laserquellen erzeugt. Im BMBF-Projekt „Untersuchung der korrelierten elektronischen Dynamik mittels nichtlinearer Attosekunden-Spektroskopie“ (NONLINEARATTO) haben wir vor, ein System zur Untersuchung der korrelierten elektronischen Dynamik mittels nichtlinearer extremer Ultraviolett-Spektroskopie am ELI-ALPS zu entwickeln. Die in Ungarn durchgeführten Experimente im extremen Ultraviolettbereich ergänzen die Experimente, die in der Freie-Elektronen-Laser-Anlage FLASH und XFEL im schwachen Röntgenbereich durchgeführt werden. Gleichzeitig könnten die Ergebnisse Aufschluss über die Eigenschaften der extremen ultravioletten Impulse (z. B. Impulsdauer, spektrale Bandbreite) geben, die für die Entwicklung einer kohärenten Spektroskopietechnik bei Freie-Elektronen-Lasern erforderlich sind. Das erste Experiment wird sich auf einfache Systeme wie Helium und molekularen Wasserstoff konzentrieren.   Poster Säulenveranstaltung 2021
	Molecular Electron Dynamics Investigated by Intense Fields and Attosecond pulses (MEDEA) Projektleiter: Prof. G. Sansone Beginn/Ende des Projekts: 01.01.2015 bis 31.12.2018 Link: http://www.medea-horizon2020.eu/ Zwei Nachwuchsforscher, Praveen Kumar und Matteo Moioli, waren in den letzten zwei Jahren am Projekt MEDEA beteiligt. Praveen arbeitet derzeit an der Auswertung der während einer experimentellen Kampagne an dem Freie-Elektronen-Laser FERMI im Dezember 2017 gewonnenen Ergebnisse, bei der erstmals die Erzeugung von Attosekundenpulsen durch einen Freie-Elektronen-Laser demonstriert wurde. Matteo arbeitet an der Entwicklung eines optisch-parametrischen Verstärkers mit hoher Wiederholrate (100 kHz) für die Erzeugung von Impulsen mit wenigen Zyklen sowie stabiler Träger-Einhüllenden-Phase. Dieser wird später als Antriebsquelle für die in unseren Laboren bereits installierte Attosekunden-Beamline mit hoher Wiederholungsrate verwendet.
	Quantum Dynamics in Tailored Intense Fields (QUTIF) DFG Priority Programme 1840   https://www.qutif.de/index.php
	Cold Controlled Ensembles in Physics and Chemistry  DFG funded International Research Trainin Group (IRTG 2079)   https://www.irtg-coco.uni-freiburg.de